动画作品《Little Busters! EX》是Key社出品的游戏《Little Busters!》第三度动画化的作品，前两作分别是《Little Busters!》和《Little Busters! ～Refrain～》。动画将涉及原作游戏的追加版《Little Busters! Ecstasy》（リトルバスターズ! エクスタシー）中的剧情。
举办开国祭并与各国缔结邦交的魔国联邦，开始朝着实现人类与魔物能够共同生活的世界「人魔共荣圈」迈进。跨越种族之间的隔阂，携手走向繁荣的魔国联邦。然而，在这背后，也有人将魔王利姆路的崛起视为危险。其中包括西尔特罗斯王国五大老之首的前「勇者」格兰贝尔・罗素，以及他的孙女玛玛莉安贝尔・罗素。高举以支配来守护人类主张的格兰贝尔与玛莉安贝尔策动谋略，并与利姆路正面冲突。另一方面，在黄金乡艾尔多拉德，魔王雷昂也为了某个目的开始行动。 身为人类守护者的勇者，与支配世界的魔王。在各种盘算交错之中，一名「勇者」正准备苏醒—— 怀抱着无法退让的意念，利姆路的下一场战斗即将展开。
唯我成幸（逢坂良太 配音）是一个看上去非常平凡的青年，唯一的优势就是每门学科都取得了很好的成绩。学校里有一个可以免除考试以及学费的特别VIP推荐名额，为了得到这个名额，成幸主动提出要担任帮助同学学习的教育指导员的职位。 被称为“文学之森的睡美人”的千金大小姐古桥文乃（白石晴香 配音）、被称为“机关精巧的拇指姑娘”的理科健将绪方理珠（富田美忧 配音）、被称为“白银的漆黑人鱼公主”的游泳部种子选手武元润香（铃代纱弓 配音），需要成幸辅导的，是这三位校园里的传奇人物。原本以为是非常轻松的工作，没想到这三个姑娘虽然在某一方面非常优秀，但在不擅长的科目上真的是令人大跌眼镜。
青年·下吕担任家业延续数百年的杀手『用毒人』。 从事见不得光的工作，又不擅长跟女性交流，他认为自己不该结婚。 然而，为了延续『用毒人』的血统，老家宣布将强制要求他的妹妹生下接班人。 此时，下吕遇见了原本是工作目标的婚姻骗子‧城崎…？ 「那样的提案〈求婚〉，还是头一遭。」 把婚姻骗子当成提供建议的人，展开了杀手的婚姻活动！
